近日，我校化學與化工學院劉玉課題組與材料科學與工程學院閆健課題組，聯合南昆士蘭大學洪敏和浙江大學溫州研究院張宇打破中溫熱電器件的功率密度紀錄，在PbTe基熱電材料及器件構筑研究中取得重要進展。相關成果以“Synergistic Microstructure and Composition Engineering via Na₂S Enables High-Performance Porous PbTe Thermoelectrics with Ultrahigh Device Power Density”為題，發表在國際著名期刊《Advanced Materials》（先進材料）上。合肥工業大學為第一/通訊單位，化學化工學院2024級博士生盧少卿為論文第一作者。

中溫余熱回收要求材料兼具高功率因子PF與低熱導率κ，但電子輸運與聲子傳熱強耦合。盡管PbTe具有可調能帶和低晶格熱導κ_L，但受限于Na受主固溶度、界面散射不足與高溫雙極熱導κ_b等瓶頸，其材料優勢難以穩定轉化為器件端的功率密度與效率。因此，亟需在多尺度微結構上實現寬譜聲子散射，并在成分與能帶層面協同優化受主濃度與能谷收斂的策略，使材料性能能夠以可驗證的方式持續映射到器件層面的同步提升。

本研究提出“Na₂S協同的微結構-組分共設計”路線：在真空固相熔融-快淬火-熱壓工藝中，Na₂S熱分解釋放含硫揮發物，原位誘導納米至微米分級孔結構，同時保留的Na優先進入晶格占位形成受主摻雜，并在晶界處原位生成納米析出相與高密度位錯場。由此構建的“孔-析出相-位錯-細晶”多級散射網絡顯著抑制κ_L，同時通過L-Σ谷收斂與空穴濃度優化保持超高PF，進而實現電-聲輸運的解耦。

圖1.Na₂S協同設計多孔PbTe熱電材料：工藝與機理示意、材料的熱電性能，以及單對偶器件的功率密度及其與文獻的對比。

最終，在材料層面，Pb_0.97Na_0.03Te-1.0%Na₂S在823 K獲得zT_max~2.2，并在623-823 K區間實現zT_avg~1.9，體現出在中溫域的高性能；循環與高溫持續運行未見性能衰減，熱穩定性良好。在器件層面，基于該材料制備的單腿器件在ΔT=395 K條件下實現13.4%的熱電轉換效率；進一步與N型方鈷礦（Yb_0.25Co_3.75Fe_0.25Sb₁₂）集成的單對偶器件在ΔT=375 K條件下實現超高功率密度2.2 W cm^-2的輸出。

圖2.硫醇-胺配合物前驅體化學與界面工程協同優化高效SnTe熱電材料

此外，在與PbTe同族且同屬中溫段典型熱電材料SnTe體系中，劉玉課題組提出并驗證了硫醇與胺配合物驅動的可控前驅體化學與分子級界面工程的協同策略，在溶液體系中實現SnTe納米晶的規模化制備，并揭示了前驅體化學、表面終止及界面結構對能帶調控與聲子散射的關鍵作用機制，從而兼顧載流子輸運與晶格熱導抑制，推動SnTe在中溫熱電區間的綜合性能提升。相關成果發表于國際著名期刊《ACS Nano》。本研究拓展了團隊在近室溫Ag₂Se體系的調控思路（J. Am. Chem. Soc. 2025, 147, 32199-32208），以分子層級可控化學為出發點貫通合成、界面與輸運，形成普適性策略范式。化學與化工學院2023級碩士研究生孟維特為為論文第一作者，化學與化工學院劉玉、浙江大學Khak Ho Lim和南昆士蘭大學洪敏為本文共同通訊作者。

以上研究工作得到了國家自然科學基金、中央高校基本科研業務費以及安徽省留學人員創新重點項目等經費的支持。

論文鏈接：

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202512589

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.5c12627

（劉玉/文 盧少卿/圖 張金鋒/審核）

責任編輯：衛婷婷